兰州地区大气污染的化学组成及来源解析

为探究大气污染的特征,于2020年5月—2021年4月在中国西北部的兰州市区采集了总悬浮颗粒物样品227个,利用离子色谱仪、热/光碳分析仪对主要水溶性离子、元素碳（EC）和有机碳（OC）的质量浓度进行了测定.结果显示,兰州地区大气总悬浮颗粒物质量浓度均值为（376.7±974.8） μg·m^-3,高于国家环境空气质量二级标准（NAAQS）,呈昼低夜高的变化特征主要是由于兰州地区夜间大气多处于静稳状态导致的污染物累积效应.水溶性阴、阳离子按质量浓度排序为NO₃^-＞SO₄^2-＞Cl^-、Ca²⁺＞NH₄⁺＞Na⁺＞K⁺＞Mg²⁺,其中二次离子（NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺）占总水溶性离子的62.68%,不同季节的气象条件导致了水溶性离子不同的季节特征差异;NO₃^-/SO₄^2-比值均大于1,说明兰州地区大气污染以移动源为主;另外OC/EC比值均大于2,说明整个采样期间均有SOC生成.最后利用正定矩阵因子分解模型（PMF）确定了兰州地区大气污染的6种主要来源：交通源、生物质燃烧源、道路扬尘源、土壤扬尘源、燃煤源和二次气溶胶源,其中,道路扬尘源及二次气溶胶源对兰州地区春季及冬季大气污染的贡献显著.     

基于响应曲面法的臭氧生成敏感性分析

准确判断臭氧(O₃)生成敏感性对O₃污染成因分析和防控对策的制定至关重要.首次利用响应曲面方法设计最优试验方案,基于盒子模式模拟结果,快速量化O₃对其前体物变化的响应.结果表明,CO对O₃有正贡献,NO_x和VOCs与O₃呈现显著非线性关系,当φ(VOCs)与[φ(NO_x)-13.75]比值大于4.17时,为NO_x控制区,小于4.17时,为VOCs控制区;烯烃为影响O₃生成的关键VOCs组分,当φ(烯烃)与[φ(NO_x)-15]比值小于1.10且φ(烯烃)<35×10^-9时,烯烃有利于O₃的生成.响应曲面法在多因素和其交互作用对O₃生成影响的研究中取得了良好效果,为高效判断O₃敏感性提供了新的思路和方法.     

兰州市农牧业源氨排放清单及其时空分布特征

通过实地调研等方式获取农牧业源的活动水平,采用NARSES模型确定氮肥施用排放因子,其它排放因子通过文献调研确定,建立了2016年兰州市农牧业源氨排放清单,并进一步分析了农牧业源氨排放的时空分布特征. 2016年兰州市农牧业源大气氨排放量为9 356. 90 t;其中畜禽养殖源氨排放量7 584. 03 t,分担率81. 05%;永登县是氨排放量最大的区县,氨排放量为2 820. 59 t,分担率为30. 14%.在兰州市各区县氨排放量分担率中,畜牧业源氨排放的分担率在65. 83%～97. 38%之间;氮肥施用源的分担率在2. 27%～28. 66%之间.从空间分布来看,兰州市农牧业源氨排放主要集中在皋兰县西北部与中部、红古区东南部、七里河区东西两部与榆中县东部.从时间分布来看,畜牧业源氨排放主要集中在4～9月,氮肥施用源的氨排放主要集中在3～7月和9月,其它月份排放量相对较小.     

基于气团老化程度对挥发性有机物分类改善PMF源解析效果

VOCs作为臭氧与二次有机气溶胶的关键前体物,其来源解析对臭氧和颗粒物的协同控制至关重要.但多数VOCs具有反应性,不能完全满足受体模式对污染源排放化学物质组成稳定的假设要求,导致受体模式解析结果不能精准反映实际源贡献.为解决因不同VOCs反应活性不同而导致的组分相对变化与模型假设不符的问题,引入VOCs老化程度来表征其光化学反应的状态.将乌海市超级观测站监测的VOCs依据乙苯与间/对-二甲苯的比值分为高、中和低这3种老化状态.结果表明,分类后解析结果的模拟值与实测值的回归方程参数(斜率和截距)、标准误差、决定系数和残差合格率等模型诊断参数改善明显.因为老化程度与气团在大气中的传输时间和大气氧化性密切相关,在一定程度上也反映了气团的不同来源信息.在高老化态样品中焦化源贡献率最高,达47.20%;在低老化态样品中燃烧源和焦化源均较高,分别为28.67%和24.39%.按老化程度进行分类后,PMF对VOCs源解析的结果更符合实际排放源的贡献.     

沧州市大气污染特征观测研究

利用沧州2009年7月～2011年7月的NOx(NOx=NO+NO2)、O3、SO2以及PM10的观测数据,分析了沧州市大气污染物的日变化、月平均变化、年变化以及季节平均变化特征.结果表明,NOx、PM10日变化为双峰型,O3为单峰.SO2日变化也呈现为双峰型,但是其变化幅度较平缓.NO、NO2、NOx、SO2有较相同的季节变化趋势.NO、NO2、NOx、SO2及PM10冬季值最大,分别为(30.0±18.9)μg·m-3、(50.5±19.8)μg·m-3、(80.5±38.7)μg·m-3、(62.1±34.7)μg·m-3、(201.6±98.5)μg·m-3.臭氧夏季浓度最高,其月均值为(88.0±22.3)μg·m-3.NO、NO2、NOx、O3、SO2及PM10年均值分别为(18.9±14.5)μg·m-3、(37.6±13.0)μg·m-3、(56.5±27.5)μg·m-3、(49.9±16.3)μg·m-3、(31.6±19.5)μg·m-3、(156.7±79.1)μg·m-3.秋冬季污染物主要为NOx(NOx=NO+NO2)、SO2以及PM10,夏季污染物主要为O3.     

WRF-Fluent耦合模式的构建及其对城市大气扩散的精细化模拟

为了准确刻画城市环境中的复杂建筑结构对大气运动和污染物输送及扩散过程的影响,结合中尺度模式WRF和微尺度模式Fluent构建了单向耦合的WRF-Fluent模式,并将其应用于榆中县城区高架源排放情景下大气扩散的模拟研究.基于城市气象/示踪外场试验期间获取的气象数据对WRF模式的模拟性能进行验证,发现WRF能够为Fluent提供比较准确的随时间变化的气象驱动场.在此基础上,将榆中县城区三维几何模型嵌入到WRF-Fluent中,对城区内的流场及污染烟羽的时空演变过程进行精细化模拟,并将模拟结果与实测示踪物浓度数据进行比对.结果显示,WRF-Fluent模式可以很好地描述城区内的复杂三维风场结构以及污染烟羽随时间的动态变化特征,而且模拟的地面和城市冠层顶浓度最大值基本位于观测值的0.3~3倍之内,这表明构建的WRF-Fluent模式具有较好的模拟性能,可作为一种有效的工具应用于实际城市规划和空气质量改善以及环境风险评估等方面的研究.     

基于HYSPLIT4模式的天水市颗粒物输送路径

首先利用后向轨迹模式（HYSPLIT）模拟了天水市2017~2019年冬季后向轨迹,分析了50,200,500和1000m 4个不同高度以及500m高度不同聚类数量对路径输送聚类统计结果的影响,并以500m高度四个季节的后向轨迹进行聚类分析,进一步运用权重潜在源贡献分析法（WPSCF）,探讨了研究期间天水市细颗粒物的潜在源区及不同源区对天水市颗粒物浓度的贡献,结果表明,（1）起始点高度为500m时,颗粒物浓度极值比和极值差均较大,聚类结果最具代表性;（2）不同聚类数量分析结果表明,按照总空间变化（Total spatial variation,TSV）显著增加的原则选取的聚类数量较少,且能反映不同方向的轨迹输送特征;（3）天水市不同季节的轨迹聚类结果表明,冬季来自陕西南部的东南路径是PM_2.5污染程度最高的路径,该路径下PM_2.5浓度为78.2μg/m³,春季西北路径的颗粒物浓度最高,PM₁₀和PM_2.5的平均浓度分别是127.9~129.9和40.6~41.0 μg/m³,夏秋季节不同路径的颗粒物浓度相差不大.     

乌海市夏季臭氧污染特征及基于过程分析的成因探究

乌海市地形复杂,周边工业园区分布密集,近年来夏季O₃污染问题突出,且污染特征与形成机制尚不明确,分析乌海市O₃变化特征,探究O₃污染形成机制对该区域大气污染防治具有重要意义.本文在分析乌海市2018年6~8月3次持续O₃污染过程特征的基础上,利用WRF-CMAQ模式系统进行模拟并根据过程分析输出结果对污染的成因进行了深入分析,探讨了区域输送和局地光化学反应对乌海市O₃的影响.结果表明,乌海市夏季O₃呈现"单峰"的日变化特征,近地面O₃与向下短波辐射和气温显著呈正相关,与相对湿度呈负相关;空间分布上,乌海市3个工业园区白天和夜间均为O₃低值区,乌海西南部宁夏石嘴山地区、乌海城区和西北部乌兰布和沙漠地区白天为O₃高值区;过程分析结果表明,输送和化学过程及其相对大小对乌海市O₃有决定性影响,6月和7月的污染过程中局地光化学反应和输送共同导致O₃显著升高,且化学过程的影响是输送的两倍左右,8月O₃的升高主要为输送作用的贡献;进一步对输送作用进行分解可知偏南和西北方向的输送对O₃的升高有较大贡献,结合前体物的排放,可能的传输来源为宁夏银川、石嘴山及巴彦淖尔等区域,因此,乌海市应在控制本地排放的基础上,加强区域联防联控,减少区域传输对O₃的影响.     

2006~2015年中国华北地区气溶胶的垂直分布特征

为研究高污染地区气溶胶形成机理提供理论依据,利用CALIPSO卫星提供的Level 2Profile和Level 2VFM产品,分析了华北地区2006～2015年532nm总后向散射系数,退偏振比,色比及不同类型气溶胶的时空变化特征,并结合地基观测资料,探讨了不同能见度下华北地区气溶胶垂直分布特征.结果表明：华北地区气溶胶粒子532nm总后向散射系数,退偏振比和色比范围依次为0.5×10^-3～8.0×10^-3km^-1sr^-1,0.14～0.3和0.6～2.0,且具有显著的季节和高度变化特征;能见度<5km时粒子散射能力最强,非球形最弱,粒径最小,对应的最大532nm总后向散射系数,最小退偏振比和最小色比依次为0.012km^-1sr^-1,0.092和0.856,能见度>10km时相反;污染沙尘,沙漠沙尘,污染大陆气溶胶和洁净海洋气溶胶集中在0～2km,出现的频率依次为13.81%,8.48%,5.45%和1.22%.